High-temperature materials processing

[2K0201-09-06] First-principles approach for exploring stable structures of chloride vapor species

○Kansei Kanayama¹, Naoyuki Hatada¹, Yu-ki Taninouchi², Kazuaki Toyoura¹, Tetsuya Uda¹ (1. Kyoto university, 2. Kyusyu university)

Chairman:Hiroyuki MATSUURA (Tokyo University)

Keywords:first-principles calculations, structure prediction, standard Gibbs energy of formation, chlorides

金属塩化物蒸気は、製錬・リサイクルなどの高温プロセスにおいてしばしば利用されるが、熱力学データベースに収録されている蒸気種は限定的であり、信頼性の乏しいデータも散見される。これは、対象となる蒸気の組成や分子構造が多く、実験的に全てを網羅するには多大な労力を要することに起因している。また、準安定蒸気種の熱力学量には類似蒸気種からの大胆な推定値が収録されているものもあり、これがデータの信頼性低下の要因となっている。

このような背景から、第一原理計算を用いた効率的な金属塩化物蒸気の安定構造探索手法の確立が望まれる。本研究では、金属塩化物蒸気を含めた無機分子全体に対して汎用的に利用可能な安定構造探索手法を提案する。具体的な流れは以下に示す通りである。

（1）構成元素およびその取り得る価数から電気的中性条件を満たす分子式を列挙

（2）各分子式から考え得る構造式を全列挙

（3）各構造式から三次元分子構造を生成

（4）第一原理計算による構造最適化およびギブズエネルギーの算出



本発表では、提案手法の詳細に加えて、実際に上記手法をいくつかの分子に適用した結果についても報告する。