熱力学データに基づく新素材開発

[3112-14-02] 第一原理分子動力学計算による高濃度Li塩電解液の反応解析：Liイオン電池の新規材料探索に向けて

^○袖山 慶太郎¹ (1. 物質・材料研究機構/JSTさきがけ)

司会: 八木俊介（東京大学）

キーワード：第一原理分子動力学法、リチウムイオン電池、高濃度Li塩電解液

Liイオン電池における高濃度電解液は、その高い電気化学的安定性と高いLiイオン伝導性から近年注目を集めており、特にLiN(SO₂F)₂ (Li-FSA)塩を用いた電解液では商用のEC系電解液に匹敵するイオン伝導性を示すことが報告されている。しかし、なぜLi塩濃度を高くするだけで溶媒分子の還元分解を停止できるのか、またLi塩濃度増加に伴って電解液の粘度は上昇するにも関わらずなぜ高いLiイオン伝導性を示すのか、そのメカニズムは謎のままであった。本研究では有機溶媒(アセトニトリル(AN))とLi塩(Li-FSA およびLiN(SO₂CF₃)₂ (Li-TFSA))を顕わに考慮した第一原理分子動力学(DFT-MD)計算を行い、溶媒-塩の原子構造および電子状態変化とLiイオンの拡散係数を求めることで、高濃度電解液における溶媒分子の耐還元耐性向上メカニズムおよびLiイオンの高速拡散機構を解明する。さらに、これらのメカニズムを基にしたマテリアルズ・インフォマティクス（MI）による新規電解液材料探索の試みについて紹介する。