[2J13-16] Actinides Separation 2

[2J13] Computational chemical study on separation mechanism of Am from Cm with diamide-type ligands

*Masashi Kaneko¹, Masayuki Watanabe¹, Hideya Suzuki¹, Tatsuro Matsumura¹ (1. Japan Atomic Energy Agency)

Keywords:Partitioning and transmutation, MA separation, DGA, ADAAM, Density functional theory

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、分離変換技術の分離プロセス開発の一環として、マイナーアクチノイド(MA)の相互分離のための抽出剤開発を行ってきた。MAの分離メカニズムを理解することで新規抽出剤の開発を促進することが可能となる。本発表では、計算化学的手法として密度汎関数法を用いてジアミド型配位子(DGA, ADAAM)によるAm/Cm分離メカニズムの解明を試みた。種々の実験データに基づいて溶媒抽出時の分子構造及び化学反応をモデル化し、生成ギブズエネルギー解析を行った結果、DGAが有するCm選択性及びADAAMが有するAm選択性を再現することに成功した。さらに化学結合解析を行った結果、金属(AmもしくはCm)と配位子(DGAもしくはADAAM)の共有結合性の違いが、Am/Cm分離選択性の一因となっていることが示唆された。