Hakodate Conv. of JPI (51st Petroleum-Petrochemical Symposium of JPI)

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Hydrogenation/dehydrogenation

[2A11-15] Hydrogenation/dehydrogenation(1)

Fri. Nov 12, 2021 2:45 PM - 4:00 PM Room-A (Room-A/Hakodate Areana)

Chair:Yasuharu Kanda(Muroran Inst. of Technology)

2:45 PM - 3:00 PM

[2A11] Dependence of selectivity of benzene methylation with methane on concentration of ion exchange site in Co/MFI zeolite catalyst

○Akiho Otsuka1, Kanehara Keigo1, Hitoshi Matsubara1, Koshiro Nakamura1, Etsushi Tsuji1, Satoshi Suganuma1, Naonobu Katada1 (1. Center for Research on Green Sustainable Chemistry, Tottori University)

Co/MFIゼオライトを触媒としてメタンによるベンゼンのメチル化が進行することを見出している．Co/低[Al] MFIではCo/高[Al] MFIよりも選択率が高い傾向があり，またCo/高[Al] MFIでも骨格内Al種を骨格外Al種に変換することで選択率が向上することがわかっている．そこで，選択性を支配する因子を見出だすために，MFIのAl濃度や担持Co量が活性に及ぼす影響を調査した．その結果，イオン交換サイト濃度0.3 mol kg-1のMFIにCoを担持すると高い選択性をもつ活性点が発現することがわかった．

3:00 PM - 3:15 PM

[2A12] Conditions for formation of active Co species for methylation of benzene with methane

○Hitoshi Matsubara1, Keigo Kanehara1, Etsushi Tsuji1, Satoshi Suganuma1, Naonobu Katada1 (1. Center for Research on Green Sustainable Chemistry, Tottori University)

これまでにCo/MFIゼオライト触媒上でメタンによるベンゼンのメチル化が進行することを見出している。アンモニアIRMS-TPD(赤外・質量分析昇温脱離)法により、MFI上の活性なCo種は骨格酸素との配位数が小さい、電子プアーなCo種であることがわかった。そこで、MFIを脱Alさせた後にCoを担持したところ、骨格酸素との配位数が小さい活性なCo種が生成し、メチル化選択率が向上した。

3:15 PM - 3:30 PM

[2A13] Catalytic ethane dehydrogenation over Ce0.8Co0.2O2 via Mars-van Krevelen reaction mechanism

○Kosuke Watanabe1, Yukiko Hosono1, Takuma Higo1, Hikaru Saito2, Hideaki Tsuneki1, Shun Maeda3, Kunihide Hashimoto3, Yasushi Sekine1 (1. Waseda Univ., 2. Institute of Molecular Science, 3. Kubota Corp.)

遷移金属(Cr, Mn, Fe, Co, Ni)をドープしたCeO2を用いてH2O共存下873 Kにてエタン脱水素反応を行った結果、Ce0.8Co0.2O2が最も高い活性を示し、活性化エネルギーの低下に有効であることが分かった。種々のキャラクタリゼーションの結果、本反応はMars-van Krevelen機構を介して進行し、Coのレドックスが格子酸素の再生・放出を促進させていると考えられる。

3:30 PM - 3:45 PM

[2A14] Development of indium-loaded zeolite catalysts for selecive ethane dehydrogenation

○Zen Maeno1, Takashi Toyao1,2, Ken-ichi Shimizu1,2 (1. Institute for Catalysis, Hokkaido University, 2. Elements Strategy Initiative for Catalysts and Batteries, Kyoto University)

細孔径の異なるCHA、MFI、MOR、BEAゼオライトにインジウムを導入した触媒を用いて、エタン脱水素反応を検討した。細孔径の小さいCHAゼオライトにインジウムを導入した触媒が最も高い触媒活性を示し、優れたエチレン選択性を示した。速度論及び分光測定から、CHAゼオライト内に生成するインジウムヒドリド種が選択的エタン脱水素反応の活性であることが示唆された。

3:45 PM - 4:00 PM

[2A15] Dehydrocyclization of alkanes over metal-containing zeolite

○Hiroyuki Imai1, Ryu Noguchi1, Natsuki Etane1 (1. Faculty of Environmental Engineering, The University of Kitakyushu)

C6～C8のアルカンの脱水素環化反応におけるゼオライト触媒の触媒性能を検討した。PtとZnを組み合わせたゼオライト触媒上では、ヘキサンからベンゼン、ヘプタンからトルエン、オクタンからキシレンと、原料のアルカンの炭素数に応じた芳香族化合物が選択的に生成した。このことは、原料のクラッキング・重合を経た芳香族化ではなく、原料アルカンの脱水素環化を経て、直接的に芳香族化合物への変換が優先的に進行したことが示唆される。
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