函館大会(第51回石油・石油化学討論会)

セッション情報

C1化学

[2D10-14] C1化学(1)

2021年11月12日(金) 13:15 〜 14:30 D会場 (函館アリーナ 武道館C)

座長:永松 茂樹(日本環境設計(株))

13:15 〜 13:30

○Chen Fei1、楊 国輝1、椿 範立1 (1. 富山大学)

Cu/ZnO二元触媒は固相法により調製され、CO2含有合成ガスからの気相低温メタノール合成について試験を行った。触媒の物理化学的特性は、XRD、XPS、XAES、XRF、H2-TPR、SEM、TEM、N2物理吸着、N2O化学吸着、TG-DTA、FT-IR、CO2-TPD、およびNH3-TPDにより評価した。 H2C2O4 /(Cu + Zn)モル比は、物理化学的特性に明白な効果を与え、触媒活性に影響をもたらした。メタノールの時空収率(STY)は、Cu0表面積と線形関係を示し、強酸性サイトまたは中程度の塩基性サイト数を増やすことで線形的に増加した。反応温度、メタノール助触媒の流量、および触媒安定性の効果に関しても詳細に調査した。適切なH2C2O4量は、触媒活性を改善するのに有利であった。また、ターンオーバー数(TOF)とSTYが最大になったのは、C4-Red触媒であった。本研究は、メタノール合成用の非常に効率的なCu/ZnO触媒の設計に新たな見識をもたらした。

13:30 〜 13:45

○Zhang Baizhang1、Yang Guohui1、Tsubaki Noritatsu1 (1. Department of Applied Chemistry, School of Engineering, University of Toyama)

石炭、天然ガス、バイオマス由来の合成ガスは、鉄系およびコバルト系の触媒が最も広く使用されているFT合成反応により、芳香族化合物などのさまざまな燃料や化学製品に選択的に変換できます。
  共沈法により調製した鉄系FTS触媒をZSM-5型ゼオライトと組み合わせて、芳香族化合物の高い選択性を実現しました。ZSM-5型ゼオライトに対するSi / Al比と塩基処理条件の影響を調査しました。水熱反応によって合成された様々な形状を持つZSM-5型ゼオライトも調査しました。

13:45 〜 14:00

○藪下 瑞帆1、芳田 元洋2、大須賀 遼太2、武藤 郁弥2、井口 翔之3、保田 修平4、根谷 温2、堀江 真未2、真木 祥千子5,2、蟹江 澄志2,5、山中 一郎3,6、横井 俊之4、村松 淳司2,5,6 (1. 東北大学大学院工学研究科、2. 東北大学多元物質科学研究所、3. 東京工業大学物質理工学院、4. 東京工業大学科学技術創成研究院、5. 東北大学国際放射光イノベーション・スマート研究センター、6. JST-CREST)

メタンを基幹化合物へと直接かつ温和な条件で変換可能な触媒反応系の確立が求められている。我々は、メカノケミカル法によってCe含有MFI型ゼオライトを調製し、これにPdを担持することで、400度以下でも酸化的カップリング反応が進行してC2化合物が生成することを見出した。高分解能STEMおよびXAFS測定の結果から、従来の担持法では形成できない高分散かつ微小なCe種が形成しており、これが重要な役割を果たしていることが示唆された。

14:00 〜 14:15

○大須賀 遼太1、芳田 元洋1、根谷 温1、保田 修平2、二宮 翔1、藪下 瑞帆1、真木 祥千子1、西堀 麻衣子1、蟹江 澄志1、横井 俊之2、村松 淳司1,3 (1. 東北大学、2. 東京工業大学、3. JST-CREST)

メタンを基幹化学品へと転換する触媒開発は、古くから盛んに行われているが、そのほとんどは、700 °C以上の高温を必要とするため、環境調和型のプロセスとは言い難い。我々は、メカノケミカル法と呼ばれる独自のゼオライト合成手法により調製したCe含有ゼオライト担持金属触媒を用いることで、比較的温和な条件下(400 °C以下)でのメタン酸化カップリング反応の実現を目指した。本発表では、2種類の金属種を担持した触媒の反応活性について報告する。

14:15 〜 14:30

○小河 脩平1,2、竹野 友菜2、手塚 玄惟2、上田 忠治1、関根 泰2 (1. 高知大学、2. 早稲田大学)

La-Ca-Al-O系ペロブスカイト触媒を用いた低温電場中でのメタン酸化カップリングにおける酸化剤(O2,H2O)の影響について検討した。いずれの酸化剤を用いた時にも,電場中では触媒表面に形成された電子不足な表面酸素種の消費と再生を繰り返す酸化還元型の機構で反応が進行した。また酸化剤の種類や濃度が表面酸素種の埋め戻し速度に影響し,触媒活性は表面酸素種の埋め戻し速度に支配されることを見出した。
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