(Special session) Development of CCS / CCUS technology for building a zero-emission society［Thu. Sep 14, 2023 PM Room-1］

[3101-11-11] CO₂ methanation reaction with Ni-supported perovskite-type oxide as catalyst

○Ayano Nakamura¹, Tatsuki Oyama¹, Kenji Murakami¹ (1. Akita University)

Chairperson: Takashi Fujii (National Institute of Advanced Industrial Science and Technology)

Keywords:CO2 methanation, catalyst, perovskite-type oxide

CO₂を削減する方法にCO₂メタン化がある。300-450℃でCO₂とH₂を反応させることでメタンが得られるが、反応速度が遅いため触媒が使用される。メタン化には水素化能の高いRh、Ru、Niを適度な塩基性を有するCeO₂やZrO₂に担持した触媒が主に報告されている。しかし、これらの固体触媒はコストが問題となる。そこで、最もコストの低いNiと熱安定性や反応性に優れたペロブスカイト型酸化物を担体に持つ触媒を検討した。本研究では、ペロブスカイト型酸化物であるCaZrO₃またはBaZrO₃にNiを10 wt%担持した触媒（Ni/CaZrO₃、Ni/BaZrO₃）を調製し、CO₂メタン化反応への活性について評価した。CO₂メタン化触媒として期待されているNi/ZrO₂とも比較した。
触媒0.3 gを石英砂0.7 gで希釈した試料を反応管に充填し、触媒を水素還元後、CO₂ (50 mL/min)、H₂ (200 mL/min)、Ar (150 mL/min)の混合ガスに切り替え、300-450℃でメタン化反応を行った。この結果、反応温度の上昇に伴いCO₂転化率は上昇する傾向が見られ、400℃でのNi/CaZrO₃、Ni/BaZrO₃、Ni/ZrO₂のCO₂転化率は、20、57、57%であった。この時のNi/CaZrO₃、Ni/BaZrO₃、Ni/ZrO₂のCH₄選択率はそれぞれ65、90、97%となり、Ni/BaZrO₃はNi/CaZrO₃よりもメタン生成が向上することが分かった。また、Ni/BaZrO₃はNi/ZrO₂の結果に近いことから触媒としての効果が高いと考えられる。